Ban đầu, người Khách Nhĩ Khách và người Vệ Lạp Đặc là đồng minh, bị rằng buộc bời các điều khoản trong bộ luật Mông Cổ-Vệ Lạp Đặc.[7] Để củng cố liên minh này, Cát Nhĩ Đan đã cố kết minh với hãn Sa Lạt (沙喇, Shira) của Trát Tát Khắc Đồ bộ. Trước đó Sa Lạt đã mất một phần các thần dân vào tay hãn Sát Hồn Đa Nhĩ Tể (察琿多爾濟, Chakhundorji) của Thổ Tạ Đồ Bộ, và Sa Lạt phải chuyển "ngột lỗ đóa" (ordo) của mình đến gần dãy núi Altai. Sát Hồn Đa Nhĩ Tể đã tấn công tả dực quân của người Khách Nhĩ Khách và giết chết Sa Lạt vào năm 1687. Cát Nhĩ Đan đã phái em trai là Đa Nhĩ Cát Trát Bố (多爾吉扎布, Dorji-jav) đi đánh Thổ Tạ Đồ bộ, song quân Chuẩn Cát Nhĩ đã bị đánh bại và Đa Nhĩ Cát Trát Bố tử trận.

Để báo thù cho cái chết của em trai và khuếch trương ảnh hưởng đối với các bộ Mông Cổ khác, Cát Nhĩ Đan đã chuẩn bị một cuộc chiến tranh với người Khách Nhĩ Khách. Cát Nhĩ Đan đã thiết lập một mối quan hệ thân thiện với Đế quốc Nga, trong lúc này Đế quốc Nga đang có chiến tranh với Thổ Tạ Đồ Bộ để tranh giành các lãnh thổ gần hồ Baikal ở phía bắc Khách Nhĩ Khách. Có chung lợi ích trong việc đánh bại Khách Nhĩ Khách, cả Cát Nhĩ Đan và Đế quốc Nga cùng lúc tấn công Khách Nhĩ Khách và chiếm hầu hết lãnh thổ của Khách Nhĩ Khách. Với các vũ khí mua của người Nga, Cát Nhĩ Đan đã tấn công vào các lãnh thổ của vị Thổ Tạ Đồ hãn cuối cùng, và tiến đến lãnh địa của Sát Hồn Đa Nhĩ Tể. Trong khi đó, người Cossack Nga tấn công và đánh bại 1 vạn quân Khách Nhĩ Khách gần hồ Baikal. Sau hai trận đánh đẫm máu với Chuẩn Cát Nhĩ gần chùa Erdene Zuu và Tomor, Sát Hồn Đa Nhĩ Tể cùng con trai là Cát Lặc Đan Đa Nhĩ Tể (噶勒丹多爾濟, Galdandorji) phải chạy trốn đến khu vực sông Ongi.

Thực hiện các hành động trái với mệnh lệnh từ Khang Hy hoàng đế và Đạt-lai Lạt-ma thứ 5, Cát Nhĩ Đan chiếm đóng toàn cảnh Khách Nhĩ Khách vào năm 1688,[8] Triết Bố Tôn Đan Ba (哲布尊丹巴, lãnh đạo Cách-lỗ phái ở Mông Cổ) đã phải chạy trốn. Triều đình Thanh đã củng cố các đơn vị đồn trú ở biên giới phía bắc của mình, và khuyến khích người Khách Nhĩ Khách kháng cự Cát Nhĩ Đan. Sau khi tăng cường quân tinh nhuệ, Thổ Tạ Đồ hãn Sát Hồn Đa Nhĩ Tể đã phản công quân Chuẩn Cát Nhĩ, và chiến đấu với họ gần hồ Olgoi vào ngày 3 tháng 8 năm 1688. Quân Chuẩn Cát Nhĩ đã chiến thắng sau một trận chiến kéo dài 3 ngày. Cuộc chinh phục của Cát Nhĩ Đan đã buộc Triết Bố Tôn Đan Ba và Sát Hồn Đa Nhĩ Tể phải suất toàn bộ tộc nhân Khách Nhĩ Khách về phía nam để xin triều đình Thanh bảo hộ vào tháng 9. Tuy nhiên, trong lúc này người Hồi giáo ở nam bộ Tân Cương ngày nay tiến hành nổi dậy, Cát Nhĩ Đan bất đắc dĩ phải hồi quân. Không phải chờ đến khi Cát Nhĩ Đan hồi quân, người lưu thủ nam bộ Tân Cương là Sách Vọng A Lạp Bố Thản (策妄阿拉布坦, con trai của Tăng Cách) đã bình định được phản loạn, tuy nhiên tài cán của người cháu này lại khiến cho Cát Nhĩ Đan ngờ vực, Cát Nhĩ Đan thậm chí còn ám sát Sách Nặc Bố A Lạp Bố Thản (索諾布阿拉布坦), bách Sách Vọng A Lạp Bố Thản suất lĩnh bộ chúng trốn đến khu vực sông Bác Nhĩ Tháp Lạp. Cát Nhĩ Đan đích thân suất binh truy đuổi cháu trai song bị đánh bại.